新闻网讯(通信员高妍)近日,国外概括性期刊《当然•通信》(Nature Communications)在线发表武汉大学高档估计院陆庆全课题组在有机电化学范围的最新估计效果。论文题目为“Asymmetric paired oxidative and reductive catalysis enables enantioselective alkylarylation of olefins with C(sp3)−H bonds”。高档估计院博士估计生邹龙为第一作家,陆庆全栽培为通信作家bt工厂网址,武汉大学为独一签字单元和通信作家单元。 催化隔离称多组分反映代表通过单一操作拼装复杂手性分子的通用而雄壮的战术,从而为得回自然居品、药物和功能化团员物提供了优雅的逆合成战术。但是,参与此类养息的解放基中间体的高反映性和不平定性导致反冒失映继承性纵脱极具挑战。迄今为止,烯烃对映继承性多组分双碳官能化的有限例子频繁依赖于预官能化的烷基金属试剂或有机卤化物原料,这导致原子和步伐的经济效益较差。另一方面,从低价易得的烷烃起程,高效构建高附加值手性分子备受心疼,由于烷基惰性C(sp3)−H键一般具有较强的解离能(~96-101 kcal/mol)和较高的氧化复兴电势(~3.0 Vvs.SCE),烷烃的立体继承性纵脱一直以来皆终点具有挑战性。 图1:隔离称配对氧化复兴催化完满烯烃对映继承性烷基芳基化反映 陆庆全课题组发展了“隔离称配对氧化复兴催化”战术,基于地球丰产金属铁和镍,并联结光电化学,通过阳极氧化催化完满烯烃的碳原子革新反映,通过阴极复兴催化完满万般亲电试剂的恢回生化,通过积贮式合成以高对映继承性(高达96% ee)完满烯烃的隔离称烷基芳基化反映。机理估计标明,烷烃和亲电试剂在电极上同期被激活。 该估计职责得到了国度当然科学基金、国度重心研发缱绻、中央高校基础科研业务费专项资金、广东省基础与运用基础估计基金和武汉大学的援手,测试得到了武汉大学科研众人管事条目平台的援手。 探花极品论文齐集:https://www.nature.com/articles/s41467-024-52248-y (供图:高档估计院 裁剪:相茹)bt工厂网址 |